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Catálise oxidativa de clusters de rutênio e porfirinas supramoleculares; Oxidative catalysis of ruthenium clusters and supramolecular porphyrins

Nunes, Genebaldo Sales
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 11/07/2005 Português
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A atividade catalítica de clusters trigonais de acetato de rutênio e porfirinas supramoleculares contendo quatro unidades de clusters periféricos ou complexos de bis(bipiridina)rutênio, na oxidação de substratos orgânicos por iodosil-benzeno ou terc-butil-hidroperóxido, é abordada nesta tese. Foram feitos estudos cinéticos para elucidar o mecanismo de catálise, com especial destaque para duas espécies supramoleculares isoméricas representadas por Mn(3-TRPyP) ou Mn(4-TRPyP), nos quais os complexos de bis(bipiridina)(cloro)rutênio se coordenam à tetrapiridilporfirina através das posições meta ou para da ponte piridínica, respectivamente. Além da maior seletividade proporcionada pelos catalisadores supramoleculares, a substituição do íon cloreto pela água nos complexos periféricos de rutênio, intensificou a atividade catalítica, gerando novos sítios ativos, do tipo Ru(IV)=O. Também foram estudados clusters trinucleares de rutênio, altamente reativos, no estado Ru(III)Ru(IV)Ru(IV)=O. Estes foram gerados eletroquimicamente em solução aquosa, apresentando pronunciada atividade catalítica na oxidação do alcool benzílico. Finalmente, uma espécie dimérica de cluster, ainda inédita, com ponte oxo, foi caracterizada e investigada do ponto de vista catalítico.; The catalytic activity of trinuclear ruthenium clusters and supramolecular tetrapyridylporphyrins containing four peripheral cluster units or bis(bipyridine)ruthenium complexes...

Aplicação da catálise de trasnferência de fase na avaliação de rotas alternativas para obtenção industrial da dicicloverina caramifeno e amiodarona; The use of phase transfer catalysis, in the development of alternative routes for industrial production of dicycloverine, caramiphen and amiodarone

Polakiewicz, Bronislaw
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 20/12/1994 Português
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O emprego da catálise de transferência de fase substituindo uma ou mais etapas da síntese de um fármaco, pode ser um recurso vantajoso sob o ponto de vista tecnológico. Empregado na síntese de importantes fármacos que são a dicicloverina, caramifeno eamiodarona, a catálise de transferência de fase revelou-se muito vantajosa na síntese dos dois primeiros. A dicicloverina e o caramifeno tiveram as suas rotas de obtenção verticalizadas, com bons resultados e custos bem mais baixos quando comparados com os atualmente adquiridos no exterior. Ficou evidente que a catálise de transferência de fase pode ser aplicada com sucesso na produção destes e outros fármacos em associação com técnicas já conhecidas com ótimos resultados.; The phase transfer catalysis application replacing one or more steps in the drug synthesis, can be of advantage in the technologycal approach. Applied to the synthesis of important drugs such as diciclomine, caramiphen,and amiodarone, the phase transfer catalysis resulted in a very advantageous method in the first two drugs. The diciclomine and the caramiphen, gets their obtention routes from raw materiaIs wi th good resul ts and low coasts, when compared wi th the drugs presently purchassed in foreign countries. It is clear that the phase transfer catalysis...

Produção de polímeros derivados de fontes renováveis via catálise enzimática; Production of polymers derived from renewable sources by enzyme catalysis

Juais, Danielle
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 17/04/2009 Português
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A busca por materiais derivados de fontes renováveis e com características como biocompatibilidade e biodegradabilidade tem crescido significativamente nos últimos anos. A utilização de enzimas na polimerização representa um grande passo para a obtenção destes, visto que possibilitam a produção de polímeros evitando a utilização de catalisadores tóxicos e, assim, melhorando sua biocompatibilidade. O presente trabalho descreve a utilização de monômeros funcionais derivados de fontes renováveis na produção de poliésteres hidrolisáveis via catálise enzimática. As sínteses de polímeros produzidos a partir de isosorbídeo e ácidos dicarboxílicos ou derivados - como seus ésteres alquílicos e vinílicos - foram feitas utilizando a lipase de Candida antarctica Fração B como catalisador. As polimerizações foram realizadas por policondensações em massa e em solução, utilizando-se diferentes solventes e diferentes técnicas para remoção de subprodutos de reação. A principal abordagem foi o estudo das diferentes condições reacionais realizadas, variando-se o tempo de reação, tipo do monômero, solvente utilizado (se for o caso) e tipo de técnica para remoção de subprodutos visando o aumento da massa molar dos polímeros. A condição que forneceu os materiais com maiores massas molares foi a policondensação em solução...